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Ce manga prend place dans les années 1920 aux Etats-Unis, au moment où naît une organisation destinée à exterminer les démons alors tapis dans l'ombre de la prospérité. Cette organisation, c'est l'Ordre Religieux Magdala, auquel appartiennent Sœur Rosette et son assistant Chrno, tous deux professionnels du milieu : des " exorcistes ", ainsi les nomme-t-on. Usant des armes les plus perfectionnées de leur époque, ils font face aux démons...
Peu après la rencontre de Rosette et de Chrni, Joshua, le frère de Rosette, se retrouve possédé par un puissant démon du nom d'Aion. S'ensuit alors un périlleux voyage à la recherche de Joshua pour Rosette et Chrno, lui-même démon dont les rapports avec Aion restent encore mystérieux. Que verront-ils se dessiner à l'horizon de leur destin ?